Interfaces, Confinement, Matériaux et Nanostructures - ICMN

Site web du laboratoire ICMN - UMR7374

Accueil > Recherche > Systèmes Nanostructurés et Confinés > Thématiques de Recherche > Structure et dynamique de fluides confinés et systèmes complexes

Structure et dynamique de fluides confinés et systèmes complexes



Les propriétés structurales, thermodynamiques (transition de phase liquide/gaz) et dynamiques des fluides sont largement modifiées lorsqu’ils sont confinés au sein de matrices poreuses. Ce sont les interactions du fluide avec les parois qui sont responsables de ces modifications, et ce d’autant plus que le rapport surface/volume est important dans les nanopores. Les objectifs de notre équipe sont d’améliorer la caractérisation et la compréhension de ces propriétés sur des systèmes modèles, allant de fluides simples de type van der Waals à des modèles plus complexes d’électrolytes, couvrant ainsi un large spectre expérimental.

 

 

Nous nous attachons à comprendre de manière générale le statut thermodynamique des fluides confinés dans des milieux poreux ordonnés et désordonnés. L’enjeu en est le suivant : les isothermes d’adsorption/désorption, très largement utilisées pour caractériser les milieux poreux, présentent une hystérèse dont l’origine et la nature sont toujours mal connues, ce qui dégrade de manière significative la qualité et la fiabilité des analyses structurales des milieux poreux.

Pour aller plus loin....

 

 

Nous nous intéressons à la dynamique de l’eau et des ions solvatés en situation de confinement dans des systèmes lamellaires modèles (argiles), en vue d’améliorer la compréhension de ces systèmes chargés exploités pour le stockage de déchets.

Pour aller plus loin...



Nos points forts :

 

Nous rendons nos modélisations les plus réalistes possibles en développant des approches multiéchelles, où des grandeurs évaluées à l’échelle du nanomètre par des méthodes classiques de type Monte Carlo ou Dynamique Moléculaire sont injectées dans des modèles à grande échelle (réseaux de pores, dynamique Brownienne) afin de décrire l’impact des hétérogénéités ou des structures à grande échelle. Notre équipe est la première à avoir mené une telle démarche pour étudier les fluides simples confinés dans des pores tubulaires hétérogènes, alliant une description atomique des interactions fluide/substrat et des hétérogénéités physico-chimiques à l’échelle du micromètre. Ce travail permet d’interpréter les isothermes d’adsorption/désorption du silicium poreux ou du silicium gravé déterminées par nos collaborateurs.

 

 

Nous développons une double approche (numérique et expérimentale) afin de caractériser les propriétés structurales et dynamiques de solvants et d’électrolytes confinés. Nous exploitons la relaxométrie RMN afin de déterminer le comportement dynamique aux temps longs (microseconde) de sondes quadripolaires (2H, 7Li, 23Na) confinées (solvant, ions). Ces mesures complètent les études dynamiques aux temps courts (< nanoseconde) réalisées par nos collaborateurs exploitant des méthodes traditionnelles (QENS, INES). Malheureusement, les méthodes classiques de RMN (relaxométrie par cyclage du champ magnétique ou mesure du propagateur de self-diffusion par gradient de champ pulsé) deviennent inopérantes dans le cas de sondes confinées en raison des délais importants nécessaires à leur mise en œuvre ( ms) par rapport aux temps de relaxation des sondes quadripolaires en situation de confinement (T2 0.1ms). Pour résoudre ce problème, nous exploitons des mesures originales de relaxométrie multi-quanta sous verrouillage de spin qui ne requièrent aucun délai de mise en œuvre. Toutefois, l’extraction des informations dynamiques nécessitent une modélisation détaillée de l’évolution des cohérences multi-quanta durant les séquences de mesure. Enfin, nous procédons à des mesures de corrélation à deux temps exploitant l’hétérogénéité de l’orientation des feuillets d’argile dans le sédiment. Cette technique peu employée permet d’explorer une gamme temporelle très étendue (entre 10 µs et 0,1 seconde).